当你想要结束与雇主之间的劳动合同关系时，应该使用“辞职”这一表述。辞职是指劳动者主动向用人单位提出解除劳动合同或劳动关系的行为，它通常需要遵循一定的程序，例如提前三十日以书面形式通知用人单位。

相对而言，“离职”这个词更为宽泛，它不仅包括员工主动辞职的情况，还可能包括由于雇主解雇、合同到期或其他原因导致的劳动关系结束。在法律层面上，“离职”可能意味着劳动者未经许可擅自离岗，这种行为在法律上可能被视为自动离职。

因此，从法律和专业的角度来看，当你想要表达不再继续从事当前工作的意愿时，使用“辞职”是更为准确和恰当的表述。同时，建议在辞职时清晰地表明自己的意图，并按照劳动合同中的相关条款，如通知期限和办理手续等要求去执行。